近日，來自北京大學、中國科學院國家授時中心和合肥國家實驗室的科研團隊取得一項重要研究成果：《Single-atomic-ensemble dual-wavelength optical frequency standard》發表于國際知名期刊《Photonics Research》，通信作者為北京大學的Duo Pan。該研究展示了基于銣D1和D2線不同量子躍遷間的雙光躍遷調制轉移光譜（DOT-MTS）的雙波長光頻標準，在精密計量、光網絡等領域具有重要應用潛力。

研究背景

光頻標準的發展與局限：在現代科學技術中，光頻標準起著至關重要的作用?；跓嵩拥墓忸l標準，利用飽和吸收光譜、調制轉移光譜（MTS）等亞多普勒光譜技術，在精密測量、光學時鐘、冷原子物理以及導航系統等多個領域都取得了顯著進展。這些技術通過精確控制和測量原子的量子躍遷，實現了對光頻率的高精度穩定和校準。然而，在實際應用中，構建多波長頻率標準時，傳統方法往往需要使用多個獨立的量子系綜。這不僅增加了系統的復雜性，還提高了成本和維護難度，限制了光頻標準在一些對系統復雜度和成本敏感的領域的應用。因此，探索在單個量子系綜內實現多波長標準的方法具有重要的科學意義和實際價值。     

調制轉移光譜的研究現狀：調制轉移光譜技術在激光頻率穩定化方面有著廣泛的應用，但目前大多數研究集中在單量子躍遷上。在這種情況下，泵浦光和探測光都來自同一激光束，并且調制是通過相同的量子躍遷進行轉移的，這就使得該技術的應用局限于單量子躍遷的激光穩定。雖然不同量子躍遷之間的調制轉移在過去有一些初步的研究成果，比如利用氖躍遷初步實現了這種調制轉移，并在1986年進行了初步的理論分析，但之后的發展較為緩慢。直到2015年，才有研究人員取得了新的進展，將一個預鎖定的780nm激光的調制轉移到1529nm激光上，實現了對第二個原子蒸汽池在1529nm處的鎖定，不過該技術仍存在一些問題，距離實際應用還有一定差距。

圖1 780 - 795nm雙光躍遷調制轉移光譜（DOT-MTS）；(a) 780 - 795nm DOT-MTS和780nm調制轉移光譜（MTS）中的調制轉移過程：在\(^{87}Rb\)原子池中，780nm泵浦光的調制被轉移到780nm和795nm探測光上；(b) 780 - 795nm DOT-MTS和780nm MTS的光學裝置，包括一個780nm外腔二極管激光器（ECDL）、795nm ECDL、隔離器、半波片（λ/2）、偏振分束器（PBS）、二向色鏡M1（780nm透射，795nm反射）、二向色鏡M2（780nm反射，795nm透射）、\(^{87}Rb\)原子池、電光調制器（EOM）、光電二極管探測器1（PD1）、PD2和激光伺服系統；(c) 780nm MTS和780 - 795nm DOT-MTS的能級：藍線對應795nm探測光，紅線對應780nm泵浦光和探測光

實驗方法

實驗裝置搭建：本實驗中，780nm和795nm的激光分別由兩個外部腔二極管激光器產生，這兩個激光器分別標記為ECDL 780和ECDL 795。為了避免光反饋對實驗結果的干擾，在激光輸出路徑上安裝了隔離器。對于780nm激光，通過半波片和偏振分束器將其分成兩束光，一束作為強泵浦光，功率為0.5mW ，另一束作為弱探測光，功率為0.1mW。泵浦光經過一個電光調制器（EOM），在6.5MHz的頻率下進行調制，然后穿過充滿銣（\(^{87}Rb\)）蒸汽的氣室。探測光則與泵浦光反向傳播，這樣可以更好地觀察和測量光與原子相互作用的效果。通過兩個半波片，可以精確地調整泵浦光和探測光的功率比例。795nm激光同樣被分成兩束，一束用于獲取795nm的飽和吸收光譜，用于校準實驗數據；另一束則經過M1鏡子，與780nm的探測光重合。這里的M1和M2是二向色鏡，它們的作用是將780nm和795nm的激光分開，使得實驗中的光路更加清晰和穩定。     

實驗過程與原理：實驗開始時，首先利用普通的調制轉移光譜（MTS）技術將780nm激光鎖定到銣原子D2線的特定躍遷上。在這個過程中，通過掃描780nm激光的頻率，利用第一個光電探測器（PD1）的直流信號可以得到780nm的飽和吸收光譜。該光譜包含三個共振峰和三個交叉峰，這些峰的出現反映了銣原子在不同能級之間的躍遷情況。然后，將放大后的交流信號與解調信號混合，通過激光伺服系統得到780nm的調制轉移光譜。激光伺服系統根據這個光譜的信息，提供比例積分微分反饋，從而穩定780nm激光的頻率。由于780nm激光已經穩定在特定躍遷上，當它與795nm探測光通過基態速度為零的原子時，會發生耦合作用。這種耦合使得780nm泵浦光的調制信息能夠轉移到795nm探測光上。795nm探測光經過M2鏡子后，入射到PD2探測器上。此時，通過分析780-795nm的飽和吸收光譜，可以觀察到由780nm泵浦光和探測光誘導產生的速度轉移峰，這些峰與標準的飽和吸收峰一起，為后續的實驗分析提供了重要依據。將放大后的交流信號與解調信號混合，得到780 - 795nm的雙光躍遷調制轉移光譜（DOT-MTS），利用這個光譜將795nm激光鎖定到銣原子的躍遷上。 

圖2  (a) 780nm飽和吸收光譜（SAS）和調制轉移光譜（MTS）：綠線代表780nm的SAS，顯示出三個共振峰和三個交叉峰。紅線描繪了780nm的MTS，其中\(5^{2}S_{1/2}F = 2 → 5^{2}P_{3/2}F = 3\)躍遷的振幅最大；(b) 795nm SAS、780 - 795nm SAS和780 - 795nm雙光躍遷調制轉移光譜（DOT-MTS）：藍線表示795nm的SAS，包含兩個共振峰和一個交叉峰。綠線代表780 - 795nm的SAS，具有兩個共振峰和速度轉移峰。紅線展示了780 - 795nm的DOT-MTS，其中\(5^{2}S_{1/2}F = 2 → 5^{2}P_{1/2}F = 1\)躍遷的振幅最大 ；(c) 780nm MTS和780 - 795nm DOT-MTS在不同調制頻率下的信號梯度

理論分析

理論模型的建立：為了解釋實驗現象和深入理解雙光躍遷調制轉移光譜（DOT-MTS）的原理，研究人員基于V型原子能級結構建立了理論模型。在這個模型中，銣原子的基態和兩個激發態分別標記為1、2和3，它們分別對應\(5^{2} ~S_{1 / 2} F = 2\)、\(5^{2} P_{3 / 2} ~F = 2\)和\(5^{2} P_{1 / 2} F = 1\)狀態。通過Lindblad主方程來描述V型系統的動力學過程，該方程考慮了原子與外界環境的相互作用以及能級之間的弛豫過程。同時，定義了相互作用哈密頓量，它描述了光與原子之間的相互作用強度。在此基礎上，結合三階微擾理論，對四波混頻和調制轉移過程進行描述。在四波混頻過程中，新產生的光子會攜帶調制信息，并且沿著與探測光相同的方向重新發射。這些新光子的產生與系統誘導的非線性宏觀極化強度成正比，通過求解系統的穩態，可以得到與宏觀極化相關的三階微擾密度矩陣元。 

理論分析結果：根據上述理論框架，研究人員計算得到了DOT-MTS的解調光譜。該光譜具有三個明顯不同的光譜分量，分別是同相、混合和正交相位分量。通過與普通780nm MTS信號對比發現，DOT-MTS的線寬大約是MTS的兩倍，盡管它們的信號幅度幾乎相同。這種現象與之前在燒孔實驗中觀察到的結果一致，也與本次實驗的測量結果相符。通過數值計算，研究人員還發現DOT-MTS主要受到探測光弛豫和泵浦光與探測光波長比的限制。當對780 - 795nm DOT-MTS考慮飽和效應時，研究人員發現隨著飽和參數的增加，光譜會發生展寬，同時信號幅度也會增大。進一步分析發現，當飽和參數約為15時，斜率梯度達到最大，因此將這個點選定為實驗的工作點。通過實驗數據與理論擬合的對比，進一步驗證了理論模型的有效性，說明該理論模型能夠準確地描述實驗中的物理現象。  

圖3  (a) 調制轉移光譜（MTS）和雙光躍遷調制轉移光譜（DOT-MTS）的調制轉移過程及線型；(b) 780nm MTS與780 - 795nm DOT-MTS線型的理論計算對比，包括同相分量、混合分量和正交相位分量；(c) 實驗觀測到的780nm MTS和780 - 795nm DOT-MTS的相位變化，呈順時針方向

圖4 理論分析研究了不同躍遷的雙光躍遷調制轉移光譜（DOT-MTS）以及780 - 795nm DOT-MTS的飽和效應；(a) 相關能級圖；(b)、(c) 不同躍遷之間的DOT-MTS斜率梯度隨δ的變化。圖例中給出了波長，第一個數字表示泵浦光波長，第二個數字表示探測光波長；(d) 考慮飽和效應時780 - 795nm DOT-MTS的線型；(e) 考慮飽和效應的斜率梯度；飽和參數約為15處的峰值被選為實驗工作點；(f) 對最優飽和參數下的DOT-MTS進行分析，包含實驗數據和理論擬合

實驗結果與分析

激光頻率穩定性：研究人員通過測量剩余誤差信號來估算780nm和795nm激光的頻率不穩定性。實驗結果顯示，在原子池溫度為40°C的條件下，當平均時間為1秒時，780nm激光的頻率不穩定性為1.13×10-14 ，795nm激光的頻率不穩定性為2.2×10-14。從長期穩定性來看，795nm激光的不穩定性大約是780nm激光的兩倍。這種差異與它們誤差信號斜率的不同是一致的，這表明雙波長光頻標準能夠緊密跟蹤原子頻率，并且具有良好的相干性。雖然這種自估計的不穩定性相比兩個相同系統之間通過外差方法測量得到的結果要低一個數量級，但仍然證明了該雙波長光頻標準在實際應用中的可行性和潛力。   

多波長標準的潛力驗證：實驗成功驗證了雙光躍遷調制轉移光譜（DOT-MTS）可以用于多波長鎖定，這意味著在同一原子系綜內建立多波長頻率標準是可行的。這種方法具有很大的拓展性，例如可以應用到其他原子系統中。對于39K原子的D1（770nm）和D2（766nm）線，可以利用類似的原理實現集成光-太赫茲頻率參考；對于87Rb原子的D1線（795nm）和基態微波躍遷，也有可能實現集成光-微波頻率參考。這些潛在的應用將極大地拓展光頻標準在不同領域的應用范圍，為相關技術的發展提供新的方向。

圖5  (a) 不同溫度下的不穩定性：780nm激光和795nm激光在1秒和10秒時的頻率不穩定性隨溫度變化的情況；(b) 最佳溫度下的長期不穩定性：780nm和795nm激光在40°C最佳溫度下的長期頻率不穩定性

研究總結

研究成果總結：本研究成功在87Rb原子的D1和D2線上展示了雙光躍遷調制轉移光譜（DOT-MTS）技術，實現了780nm和795nm激光在單個原子池中的高精度頻率穩定。這一成果不僅在實驗上取得了突破，還基于V型能級結構開發了DOT-MTS的通用表達式，為理論研究提供了重要的參考。該理論模型不僅能夠很好地解釋實驗結果，還進一步增強了研究人員對調制轉移機制的理解，為后續的研究工作奠定了堅實的基礎。 

未來研究展望：展望未來，研究人員計劃將DOT-MTS技術擴展到多頻方案。通過結合不同原子結構中的V型、Λ型和階梯型配置，可以進一步豐富多波長標準的實現方式。研究人員還將重點關注碘分子等具有豐富光譜特征的體系。由于碘分子的光譜復雜且包含許多可利用的躍遷，研究其在多波長標準開發中的應用，有望顯著提高精密測量的精度。這些研究方向的推進，不僅將拓展光頻標準在光學時鐘和長度計量等傳統領域的應用，還將為量子計量等新興領域開辟新的研究方向，推動相關技術的進一步發展。

來自北京大學的通信作者Duo Pan表示說：“這項研究是我們團隊長期努力的成果，為多波長光頻標準的發展提供了新的思路和方法。未來，我們將繼續探索其在更多領域的應用，推動相關技術的進一步發展?！?本研究得到了北京新星計劃、量子科學與技術創新計劃和溫州重大科技創新重點項目的支持。